12月4日，國際著名期刊《美國國家科學(xué)院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences，PNAS）在線發(fā)表了我校李金林、王立團(tuán)隊在費-托合成催化研究領(lǐng)域的最新研究成果，論文題為Shielding the H?gg carbide by a graphene layer for ultrahigh carbon efficiency during syngas conversion。該研究發(fā)展了一種石墨烯限域χ-Fe₅C₂催化劑體系，顯著降低了費-托合成的CO₂和CH₄副產(chǎn)物選擇性，大幅度提高了碳利用效率（50%提高到90%）。化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院2024級博士研究生張雪晴為第一作者，李哲博士、孫巍（2024級博士研究生）、張煜華高級實驗師為共同作者，李金林、王立教授為通訊作者，中南民族大學(xué)為唯一署名單位。

費-托合成技術(shù)是將煤、天然氣、生物質(zhì)經(jīng)合成氣轉(zhuǎn)化為清潔液體燃料和高附加值化學(xué)品的最佳途徑之一，已主導(dǎo)煤化工領(lǐng)域超過百年。鐵基費-托合成催化劑因價格低廉、可適用于不同的合成氣氫碳比和反應(yīng)條件、可生產(chǎn)低碳烯烴、汽油、柴油和高附加值含氧化合物等優(yōu)點，廣泛用于工業(yè)費-托合成過程，但鐵基催化劑在工業(yè)反應(yīng)條件下會副產(chǎn)大量的CO₂（超過30%）和CH₄等副產(chǎn)物，碳利用效率低下，嚴(yán)重降低了能源效益和經(jīng)濟(jì)效益，如何有效降低CO₂、CH₄等副產(chǎn)物生成，提高碳利用效率一直是費-托合成研發(fā)領(lǐng)域一個巨大挑戰(zhàn)。

該團(tuán)隊在前期發(fā)展的石墨烯限域ε-Fe₂C催化劑體系（Nature Communications, 2020, 11, 6219）基礎(chǔ)上，進(jìn)一步構(gòu)建了石墨烯限域χ-Fe₅C₂催化劑體系，利用石墨烯限域作用，不僅提高了χ-Fe₅C₂在工業(yè)費-托合成反應(yīng)條件下的穩(wěn)定性，抑制了產(chǎn)物H₂O對催化劑的氧化作用，同時也抑制了水煤氣變換反應(yīng)，從而顯著降低了CO₂（4.6%）和CH₄（5.9%）副產(chǎn)物選擇性，將費-托合成的碳利用效率大幅提高至90%。該研究為闡明鐵基催化劑活性相構(gòu)效關(guān)系，開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性、高碳利用效率的工業(yè)鐵基費-托合成催化劑提供了一種行之有效的方法。

論文情況。  化材學(xué)院供圖

李金林、王立教授團(tuán)隊長期致力于碳一催化轉(zhuǎn)化技術(shù)的基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用開發(fā)，在該領(lǐng)域已發(fā)表高水平研究論文200余篇，獲中國發(fā)明專利授權(quán)20余項，開發(fā)的高效費-托合成催化劑已成功應(yīng)用于千噸級煤、天然氣合成油中試裝置及萬噸級生物質(zhì)合成油商業(yè)示范裝置。 上述研究得到了國家重點研發(fā)計劃（2022YFB4101200）、國家自然科學(xué)基金（22072184、22372199、U22A20394）、湖北省青年拔尖人才等項目的資助。

據(jù)悉，PNAS自1914年創(chuàng)刊至今已逾百年，是公認(rèn)的世界四大名刊之一，報道和出版醫(yī)學(xué)、化學(xué)、生物、物理、大氣科學(xué)、生態(tài)學(xué)和社會科學(xué)領(lǐng)域的高水平前沿研究報告、學(xué)術(shù)評論、學(xué)科回顧及前瞻、學(xué)術(shù)論文以及美國國家科學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)動態(tài)。

論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2407624121